2010年Eyjafjallaj?kull火山的喷发(包括Fimmv?reuháls火山的初始喷发阶段和中心火山的后期喷发阶段)和2014-2015年Bárearbunga火山的喷发(Holuhraun火山)被广泛报道。在这里，我们报告了对喷发气体和熔岩进行的互补的跨学科观察，这些观察揭示了喷发的过程和大气影响，并提供了对比喷发风格和危害的相互比较。我们发现(i)与其他作者一致，两次喷发之间的气体成分存在实质性差异;即:相对于S而言，Eyjafjallaj?kull岩浆的储层越深，Cl的富集程度越高;(ii) Holuhraun期间熔岩场SO2脱气量占总排放物的5-20%，两次裂隙喷发熔岩排放物均富集Cl，特别是Fimmv?reuháls;(iii)尽管紫外线水平较低，冰岛羽流仍产生溴。
冰岛火山带来了一系列的危险，尤其是火山灰和气体的排放，以及j?kulhlaups(冰川洪水;Barsotti et al. 2020;Bird等人，2009;gu - mundsson et al. 2008)。历史上的火山喷发与大量二氧化硫排放和随之而来的气候强迫有关(Oppenheimer等人，2018;Schmidt et al. 2011;Thordarson and Self 1993)。在2010年和2011年，冰下火山喷发产生的火山灰云扰乱了航空(Donovan and Oppenheimer 2010;冰岛气象局2012;Weber et al. 2012)，并在2010年对当地农业产生了重大影响(Bird and Gísladóttir 2018, 2012)，这可能与火山卤素(如HF)与火山灰沉积有关(Bagnato et al. 2013)。火山喷发引起的洪水也引起了人们的注意(Alho et al. 2007;Dugmore et al. 2013;Eliasson et al. 2006;Pagneux et al. 2015)。
在2010年的“火山灰危机”期间，冰岛火山爆发的风险受到了全球的关注(Donovan and Oppenheimer 2010;冰岛气象局2012;Parker 2015)，主要是因为火山灰对航空的远场影响。自2010年以来的大量投资增加了对火山喷发的监测(Sigmundsson等人，2013)，包括越来越多的火山气体(Pfeffer等人，2018)。关于Lakagígar火山1783-4年喷发的历史研究也一再表明，火山气体对冰岛和气候系统的影响可能非常显著(Schmidt et al. 2011;Thordarson and Self 1993)。1783年至1784年的火山爆发与北半球夏季变冷和冬季变暖有关，并对冰岛产生了大规模的局部影响(Oppenheimer, 2011年):mo - uhar - indin(“雾之苦”)导致冰岛一半以上的牲畜死于氟中毒，导致严重饥荒(Gestsdóttir等人，2006年;Walser et al. 2020)。因此，有历史证据表明，冰岛火山喷发会产生大量的二氧化硫和卤素，对当地造成毁灭性的影响。因此，了解此类系统中的气体排放及其变化是危害评估和情景构建的一个重要方面。
在本文中，我们比较了Fimmv?reuháls和Holuhraun火山喷发的多学科数据集。在这两种情况下，我们特别关注卤素物种的排放，以及在近场中出现的危害。
在2010年Eyjafjallaj?kull爆发之前，经历了近20年的间歇性动荡(Sturkell et al. 2003)。1994年和1999年，在火山南坡下发现岩浆侵入(Pedersen et al. 2007;Pedersen and Sigmundsson 2004;Sturkell et al. 2003)， 2009-2010年探测到浅层地震活动。2010年3月20日，23.25 UT(冰岛当地时间+ 00:00)，爆发的初始阶段，Fimmv?reuháls(图1)开始。这是一次喷发，岩浆丰富，火山灰稀少，喷发中心位于火山东北侧1公里的NE-SW裂缝处，海拔约1000米。观测到熔岩喷涌和熔岩流，熔岩喷涌高度达到100 m左右，产生低空无灰羽(Edwards et al. 2012;Ilyinskaya et al. 2012)。这次裂缝喷发于4月12日停止，但在4月14日早些时候，一次富含火山灰的火山爆发开始了。最初，它在冰下引发了一次重大的j?kulhlaup(冰川融水洪水)，但到4月14日黎明时，观测到密集的火山灰羽流，达到每小时8-10公里(Arason et al. 2011)。随后持续四天的火山灰和火山灰的产生，扰乱了横跨大西洋的空中交通，并关闭了北欧大部分地区的领空(gu - mundsson et al. 2012;Sigmundsson et al. 2010)。这次喷发一直持续到6月23日，特别是在第一个月期间，领空不时受到干扰。
冰岛地图(上)，橙色为主要火山带，深棕色为裂缝系统，深红色为火山中心。胡鲁鲁恩流场以鲜红色表示，主要构造特征以黑线表示。标出了关键位置。下面板:火焰喷泉活动的照片在b, c Fimmv?reuháls和d, e Holuhraun
其他作者(Moune et al. 2012;Sigmarsson et al. 2011)已经证明Fimmv?reuháls火山喷发的熔岩源深(16-18公里)，成分介于Surtsey和Katla熔岩之间，后来的火山喷发是由这种熔体与火山下更进化的熔体混合而引发的。在侧面喷发之前，岩浆被安置在两个浅深度的岩床中(Keiding和Sigmarsson 2012;Sigmundsson et al. 2010)。此外，根据喷发产物的微量元素地球化学变化，Moune et al.(2012)也支持了Fimmv?reuháls区域下更原始的熔体与岩浆岩的混合(Sigmundsson等人，2010)。他们在一个熔体包裹体中发现了异常高的Cl含量，这表明要么是异种晶体，要么是在深处存在富含Cl的盐水。从东北部的Veieiv?tn到南部的Surtsey, Fimmvoreuháls玄武岩的S/Cl比值在范围的下端呈线性趋势(Moune et al. 2012)，这与地幔柱主导而非枯竭的morb影响的成因相一致(aiupa 2009;Halldórsson et al. 2016)。微量元素丰度和比例进一步表明，在原始熔体中可能存在回收的海洋地壳(Moune et al. 2012)。
2014-2015年Holuhraun火山爆发源于Vatnaj?kull下的Bárearbunga火山，发生在距离sandur(冰川洪泛平原)冰盖北部中心火山47公里处;gu - mundsson et al. 2016;Pedersen et al. 2017)。它于2014年8月29日从一个小裂缝开始，随后在8月31日主裂缝打开之前短暂中断。这次喷发在文献中有很好的记录;虽然它比1783-4年的Skaftar大火(Laki)喷发小一个数量级，但它仍然被认为是现代高硫含量大型玄武岩喷发的原型(Gíslason et al. 2015;Ilyinskaya et al. 2017;Pfeffer et al. 2018;Schmidt et al. 2015;Stefánsson et al. 2017)。火山喷发一直持续到2015年2月27日，随后几个月活动减弱(Pfeffer et al. 2018)。
与Fimmv?reuháls火山喷发类似，Holuhraun火山的喷发源相对较深，为17-18公里(Geiger et al. 2016)，最原始的熔体包裹体表明平衡压力相当于25公里深度左右(Hartley et al. 2018)。然而，岩浆很可能在喷发前储存在地壳中部(6-7公里)(Halldórsson et al. 2018)，这将使气体从与深层源岩浆的平衡状态转变为在这一较浅水平的平衡状态。Halldórsson等人(2018)也注意到，在时间上均匀的熔体是由多个初级熔体的混合和结晶形成的，因为它沿着岩堤从中心火山移动到最终的喷发地点。熔体化学也表明岩浆，像其他冰岛岩浆一样，比典型的MORB更氧化;因此，当岩浆到达地表时，相对富含硫(Halldórsson et al. 2018;Hartley et al. 2018;Shorttle et al. 2013, 2015)。
Holuhraun样品的熔体包裹体研究表明，S/Cl的比例远高于Eyjafjallaj?kull，并且与耗尽的MORB源一致(Bali等人，2018)。特别是Cl在熔体包裹体中表现出了很大的变化，尽管最原始的显示出47-71 ppm的范围，这与MORB文献中的值一致(Aiuppa et al. 2009)。氯在缺水熔体中的溶解度很高(Webster et al. 1999,2009)，因此氯可以留在熔体中，在喷发前不需要显着脱气。然而，冰岛系统中卤素的行为仍然相对难以限制，部分原因是熔体包裹体和玻璃中卤素含量的变化很大，以及火山气体测量的误差很大。冰岛地幔源的明显非均质性使情况更加复杂(Halldórsson et al. 2016, 2018;Shorttle et al. 2013;Winpenny and Maclennan 2014)，包括地幔挥发性异质性(Hartley et al. 2021;Ranta et al. 2022)。Sigmarsson等人(2020)提供了残余(喷发后)时期的S、Cl和F的数据，并表明相对于硫，残余气体中的卤素含量高于同喷发气体。他们认为这可能与S耗尽对岩浆中Cl溶解度的影响有关，但这需要进一步研究。
冰岛最近的火山爆发提供了在这种独特的构造环境中使用紫外光谱和其他方法测量高纬度火山气体的机会(Gíslason et al. 2015;Ilyinskaya et al. 2017;Pfeffer et al. 2018;Schmidt et al. 2015;Stefánsson et al. 2017)。虽然UV- doas用于监测火山已有30年的历史，但许多受到最广泛监测的火山位于温带至热带地区，受益于较强的紫外线辐射(Bobrowski等人，2007;Bobrowski and Platt 2007;Kern et al. 2009)。利用DOAS对南极洲的埃里伯斯火山进行了测量;这些都是在南部夏季的高峰期制作的(Boichu et al. 2011)。阿拉斯加在北部夏季也进行了测量(Kelly et al. 2013;Lopez et al. 2017)。利用紫外光谱，已经证明火山羽流中的卤素化合物可以通过光化学循环迅速氧化形成BrO(以及更罕见的OClO)(例如Bobrowski和Platt 2007;Donovan et al. 2014;Oppenheimer et al. 2006, Gutmann et al.， 2018)。卫星遥感(Heue et al. 2011;Rix et al. 2012;Schmidt et al. 2015)和地面方法(Gíslason et al. 2015;Ilyinskaya et al. 2017;Pfeffer等人(2018)在冰岛火山喷发羽流中发现了卤素。然而，在冰岛使用紫外光谱学存在一些挑战，特别是在冬季，太阳紫外源特别有限，光解作用可能会减少。本文讨论的两次喷发的测量都发生在接近春分的时候，由于太阳路径长度的原因，紫外光谱检索的散射最小(2010年3月至4月和2014年9月)，并且在两次喷发中都检测到了BrO (Heue et al. 2011;H?rmann et al. 2013)。
BrO不是主要的岩浆产物，而是通过以下气体羽流内的自催化反应循环产生的，包括光解步骤:
(1) (2) (3) (4) (5) (6)其中hν表示反应物吸收的能量(h为普朗克常数，ν为辐射频率)。作为反应循环的一部分，BrO在其他形式的活性溴之间迅速相互转化，包括HOBr、Br2、BrCl、Br、BrONO2和BrNO2。von Glasow(2010)的模型表明，由于Br与NO2的反应，埃特纳火山年轻(< 1 h)烟柱中的活性溴主要以BrNO2的形式存在，尽管模拟BrNO2异构体的其他模型发现BrNO2的含量要低得多(Roberts et al. 2014)。Roberts等人(2009)强调了BrONO2与HOBr在传播反应性溴生成中的作用:一旦形成Eq. (7)， BrONO2可能会在水溶液气溶胶上反应，形成中间产物HOBr Eq.(8)，该产物可以继续与Br -反应生成Br2 Eq.(4)。
(7) (8)最近的模型和观测(Jourdain et al. 2016;Roberts et al. 2014)表明，在近源羽流中，BrO/SO2的增加应该伴随着顺风几小时的减少。本文提供的数据支持这一建议。
卤素在火山系统中的行为主要是在俯冲带研究的。已知岩浆系统中Cl的行为是高度复杂的，并依赖于一系列内在变量(Zajacz等人，2012;Alletti et al. 2009;Beermann et al. 2015;Humphreys et al. 2009;Sigmarsson et al. 2020)。卤素种类在熔体和流体之间的划分相对来说没有得到很好的约束，而且焦点再次集中在俯冲带和更演化的岩浆上。Cadoux et al.(2018)在弧岩浆实验中发现，与Cl的分配一样，Br的分配受到强烈的成分控制，也受温度的影响(DBrf/m随温度的降低而增加，随SiO2含量的增加而增加)。压力的影响是不确定的，但与Bureau等人(2010)的结果不一致，他们发现硅成分中的分配系数随着压力的降低而大幅增加。由于这些限制，他们的数据在管道或地表的约束过程中并不是特别有用，特别是在非俯冲背景下，因为几乎所有的研究都集中在弧岩浆上(balcony - boissard et al. 2010;统计局等人，2000年，2010年;Cadoux et al. 2018;Donovan et al. 2014)。Cadoux等人(2018)进一步开发了S - Cl - Br脱气模型，该模型表明气相最初的S含量很高，但随着S被脱气，Cl和Br的含量将会更高(Cadoux等人，2018)。我们使用我们的数据来分析Eyjafjallaj?kull和Holuhraun的不同脱气途径。我们用新的观测资料补充了冰岛火山气体排放的有限数据，并评估了它们对火山爆发危害监测和管理的影响。特别地，我们报告了(i) Fimmv?reuháls, Eyjafjallaj?kull和Holuhraun排放的BrO/SO2比值观测;(ii)观测与Eyjafjallaj?kull喷发有关的二氧化硫通量;(iii)检查这些和其他气体数据集的周期性。
本文重点比较了两个火山系统的脱气，并依次介绍了每次喷发的结果(Fimmv?reuháls和Eyjafjallaj?kull都来自Eyjafjallaj?kull中心火山，然后Holuhraun来自Bárearbunga中心火山)。然后讨论了与更广泛的文献相关的火山系统之间的比较，模拟了羽流中BrO的化学性质，并讨论了冰岛裂缝喷发监测的前景。
所有紫外光谱采集使用安装在三脚架上的海洋光学USB2000 +光谱仪，数据采集由DOASIS软件控制(Kraus 2006)。固定视场的固定观测用于测量SO2和BrO丰度，并在羽流下进行穿越以测量通量。
在Fimmv?reuháls，只进行了平稳的观测。由于羽流较小和喷发的位置，穿越是不可能的。对Eyjafjallaj?kull峰顶和Holuhraun火山喷发进行了导线测量。在四天的时间里，在Fimmv?reuháls裂缝的两个位置使用了一台固定仪器(图2a)。测量了喷口上方的一系列海拔高度，以确定羽流组成的变化。
a 3月28日、4月1日和4月4日在Fimmv?reuháls-sites a和B处进行了测量。由于其他地点有游客，C点于4月7日使用，但与b点几乎相同。红线表示裂缝。b 2014年9月20日在Holuhraun进行的固定测量的位置，从卫星图像中勾画出当天羽流的大致位置(灰色)和熔岩的范围(棕色);红线表示裂缝，箭头表示光谱仪从固定位置观察的方向。蓝色三角形是2014年9月20日Holuhraun羽流的c -照片的位置。注意来自水流的低层云，部分是由于水流脱气，部分是与地下水相互作用的结果。样本位置用奶油色表示。采样时(9月20日)熔岩流场呈深褐色。其他颜色表示整个喷发过程中流场的演变:9月3日橄榄色;green-6 9月;grey-28 9月;purple-early 1月;red-final字段。熔岩流是根据ALI、Landsat和Sentinel图像(USGS和ESA)绘制的。
2010年4月24日，在14时55分至15时47分之间，从Eyjafjallaj?kull东南12公里处的固定位置收集了峰顶喷发羽流的光谱。仪器箱安装在一个三脚架上，向我们位置的羽流东北方向倾斜，与垂直方向约25°。我们估计，在光谱仪的视野中，羽流位于峰顶顺风处20公里处。基于115 ms的最佳曝光时间和130个光谱平均值，每15 s收集一次光谱，以提高信噪比。
在Holuhraun, 2014年9月20日在10:00 - 16:00之间从固定位置和固定视场收集固定紫外光谱。这是喷发地点特别晴朗的一天，测量地点的地图如图2b所示。
在Eyjafjallaj?kull进行了如下的横向测量:仪器箱安装在一辆车上，因此望远镜可以看到天顶的天空，并以~ 70-80 km h?1的恒定速度在羽流下面行驶。在每次遍历前，根据光照条件选择曝光时间和共添加光谱的数量，每3-4秒记录一次光谱(对应于沿路~ 70 m的距离)。在每次遍历的开始和结束时收集暗电流、电子偏移和背景(晴空)光谱，并使用USB GPS接收器对遍历过程中收集的所有光谱进行时间和位置标记。
4月23日，在10.41 UT至14:54 UT之间，在山顶陨石坑以北45-70公里处进行了五次连续穿越(TR1至TR5)。对于这些获取，最佳曝光时间为120至130毫秒，共添加25至24个。每次穿越平均收集790个“羽流”测量值。4月24日，在世界时09:55至11:03之间，在陨石坑东南10-30公里处进行了两次穿越(TR6和TR7)。暴露时间为140 ms，共添加25次，每次遍历记录羽流数据约470次。在此期间，风向(和/或羽流高度)变化很大，似乎有羽流的第二个分支向东北方向移动，由于道路结冰，我们无法进入。在世界时17:46到18:58之间，羽流的方向发生了变化，我们能够在陨石坑以西10-35公里处进行另外三次穿越(TR8到TR10)。对于这些遍历，最佳曝光时间为160至200毫秒，共添加22至18次。每次穿越平均记录了350次羽流测量。遍历的映射如图A5所示。
在Holuhraun，使用Pfeffer等人(2018)中概述的方法进行遍历，其中提供了遍历数据。这些方法使用了与上述相同的脚本，根据光照条件选择曝光时间和辅助添加物。测量于2014年9月3日、4日、18日、19日、20日和21日以及2015年1月21日和22日进行。许多这些数据在其他地方都有报道(Burton et al. 2015;Ilyinskaya et al. 2017;Pfeffer et al. 2018)。在这里，我们展示了一些以前未发表的数据:9月20日固定DOAS的BrO测量结果允许测量一系列羽流年龄(见图1b);当日沿流动方向采集样品的玻璃数据;9月18日至21日的FTIR气体数据，特别关注熔岩流放气。
使用DOASIS软件(Kraus 2006)分析所有数据，并在http:武汉大学优势专业//k1.fpubli.cc/file/upload/202308/22/wonvwpjhnrp上提供Jscript。每个记录的光谱首先对电子偏移和暗电流进行校正，然后进行位移，以获得与高分辨率太阳发射光谱(Kurucz 1995)的最佳重合，并与0.45 nm FWHM高斯狭缝函数进行卷积。按照标准的微分光学吸收光谱程序从每个光谱中提取柱数的气体(Platt 1994;Platt and Stutz 2008)。在所有拟合过程中，吸收截面的小位移(±0.1 nm)和挤压(0.99-1.01)被允许用于解释光谱仪光谱校准中的光学失调和位移(Stutz和Platt 1996)。
对于SO2，选择314-330 nm(横掠)和314-326 nm(平稳)的拟合窗口来最小化稀释效应(Kern et al. 2009;Mori et al. 2006)，并获得具有最小标准差的近随机拟合残差结构。高分辨率实验室SO2[在273 K:(Bogumil et al. 2003)]和O3[在246 K:(Voigt et al. 2001)]吸收截面与仪器线形(FWHM=0.45 nm)进行卷积，用于拟合过程。背景光谱(用于解释太阳弗劳恩和费线)和环光谱(使用WinDOAS软件从太阳光谱(Kurucz 1995)计算，用于解释大气中旋转拉曼散射的影响)也包括在拟合中，并且使用三阶多项式来去除宽带结构以及瑞利和米氏散射的影响。利用GPS获取导线路径，然后利用calcflux软件将其与气体数据结合计算SO2通量。计算通量所需的羽流速度是根据离场址最近的冰岛气象站在羽流高度的风速观测得出的。
为了分析BrO，将光谱以5组(固定)或10组(在Eyjafjallaj?kull上遍行，在原始共添加的基础北京信息科技大学排名上)共添加以提高信噪比。然后在332-357 nm光谱范围内进行检索，该光谱范围包括5个BrO吸收带，并且受上述SO2吸收特征的干扰最小。拟合包括BrO[在273 K:(Fleischmann et al. 2004)]、SO2[在273 K:(Bogumil et al. 2003)]、O3[在246 K:(Voigt et al. 2001)]、NO2[在246 K:(Vandaele et al. 2002)]和O4 (Greenblatt et al. 1990)的吸收截面，以及背景光谱、环光谱和三阶多项式。为了验证我们的检索结果，我们还在光谱范围327-353 nm(包含5个BrO吸收带)和323-357 nm(包含7个BrO吸收带)内拟合了BrO。得到了非常相似的结果。
Holuhraun的提取方法略有不同，因为非常高的二氧化硫水平导致总吸收波长较短(310-326 nm)，因此我们选择了360-390 nm的窗口，而不是Bobrowski等人(2010)。
本文中所报道的所有测量都是在云量最小的晴天进行的。
根据Pfeffer等人(2018)的报道，在Holuhraun火山喷发期间进行了FTIR测量，并分析了SO2、HCl、HF、CO、CO2、H2O和OCS。在这里，我们报告了对熔岩场(从视野中排除主羽流)进行的额外测量，使用的方法与Pfeffer等人(2018)中详述的方法相同。光谱仪对准了喷溅锥一侧的溢出处，利用熔岩作为红外线的来源。这使我们能够测量熔岩区的气体含量。主要羽流的测量使用熔岩喷泉作为来源(Pfeffer et al. 2018)。使用Burton等人(2007)的代码对数据进行分析。对水和二氧化碳的测量进行了修正，以说明这些物质在大气中的含量。
陕西省大专院校排名Fimmv?reuhals熔岩于2010年4月7日从裂缝西部最近冷却的流中取样，并从活跃的流锋中提取了熔岩样本并进行了淬火。还从喷发地点周围取样了热菌(见补充)。2014年9月20日在Holuhraun采集了最近冷却的熔岩样本，地点如图2d所示。
薄片使用剑桥大学Cameca SX100电子探针分析主要元素，S, Cl和f。挥发性元素，使用10μm, 20 nA光束，15 keV (6 nA的主要元素在单独条件下)。Cl的计数时间为90秒，s和f的计数时间为60秒。完整的分析条件和标准见在线附录。
一台索尼高清摄像机(帧率25 fps)被用来拍摄Fimmv?reuháls裂缝系统中火喷泉活动的几集。该视频使用鹰眼软件进行定性分析，并通过音轨的频谱分析进行半定量分析。音频被来自旅游直升机和车辆的无关噪声污染，信号处理去除噪声的成功有限，因为(i)高采样频率(44100 Hz)对于保持信号的形状很重要，因此降低采样不是一种选择，因此数据集非常大;(ii)高通和低通滤波器都遇到了类似的问题，也未能消除噪声。然而，与气泡破裂有关的爆炸有足够独特的信号，可以精确识别。因此，可以识别音频数据的周期性变化，以识别整个作业过程中的爆炸，并将其与气体数据中的明显周期性进行比较。
将时间序列数据导入MATLAB，利用小波工具箱构造尺度图。小波分析允许使用移动窗口，因此对于非平稳时间序列比傅里叶分析更有用(Ilanko等人，2015;Pering et al. 2019)。利用小波变换对小波功率谱进行可视化处理，识别其周期性。为了寻找不同气体种类对应的周期性，我们使用小波相干分析，应用Grinsted et al.(2004)的代码。高相干性意味着气体种类之间有很强的相关性。
我们使用PlumeChem模型模拟Eyjafjallaj?kull烟羽中的BrO/SO2比率(Roberts et al. 2009)。该模型基于气相(包括光解)和非均相(气-水)化学反应，模拟了火山烟柱中卤素的化学反应，因为烟柱分散到背景大气中并与之混合。PlumeChem以前曾用于模拟来自soufri
表1总结了每个地点使用的方法。
摘要
1 介绍
2 方法
3.结果:Fimmvoreuhals
4 讨论
5 结论
数据可用性
参考文献
作者信息
道德声明
补充信息
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Fimmv?reuháls期的特点是岩浆喷泉活动较小。受限制的喷发区域使我们能够详细研究喷发过程(由于野外条件，这在Holuhraun是不可能的)。我们拍摄了熔岩流的热图像，其中一些在网上附录A1和AV1中，显示了这次喷发相对较小的熔岩场的形态。我们在在线附录(A2)中包括了在火山周围几个地点收集的火山灰的粒度分布，以及雪的化学成分。这表明最强的火喷泉活动主要局限于火山口附近，大型碎屑主要分布在西南和靠近裂缝的地方。雪化学也显示了一些证据，表明火山挥发物在下风部分的硫浓度特别高。
图3比较了4天观察中每天50秒间隔的处理音频记录。火喷泉活动的强度每天都有明显的变化，在喷发后期发生的爆炸次数较少。请注意，在4月7日，卡车和直升机的信号受到了很多污染:这在3khz时是部分可见的。图3显示，活动在4月的前几天达到顶峰，裂缝的泡沫破裂活动强烈而迅速。到4月7日，爆炸的频率和强度大大降低。然而，数据中某些点的爆炸有明显的周期性，例如，4月4日有明显的1赫兹左右的脉动活动。视频片段显示，气泡破裂的活动在这一点上变得更加明显，因为裂缝中活跃的喷口更少，每个喷口观察到的气泡破裂也更少。
每天(3月28日、4月1日、4月4日和7日)在Fimmv?reuháls记录的火喷泉活动最强烈时期的声波信号谱图。颜色条显示功率/频率(dB/Hz)
3.2.1之上站内结果不独立
在Fimmv?reuháls，非常狭窄的场条件意味着不能在裂缝附近进行穿越，并且必须通过旋转光谱仪角度在近场测量非常小且非常年轻的羽流。由于不同的散射条件和3月28日和4月1日的大风，这在柱量上引入了一些误差。然而，当地幔柱在3天内(4月1日、4日和7日)离开喷口时，有足够的空间来确定BrO丰度的增加(图4)。数据表明，随着年龄的增长，地幔柱中的BrO含量通常会增加，因为更多的HBr被氧化为BrO，并且由于不同活性溴的相互转化。在更成熟的羽流中测量到的比率(1.01 × 10?4)正在接近顶峰喷发羽流中测量到的比率(见下文)。
年轻Fimmv?reuháls烟羽中的BrO/SO2摩尔比。绿色:4月4日;深蓝色:4月7日;紫色:2010年4月1日。平均误差(分子/平方厘米):5 × 1013。二氧化硫平均误差(分子/平方厘米):6 × 10.17
3.2.2 周期性
结合SO2柱量时间序列和声学数据，我们发现声学谱图与(时间位移)DOAS SO2数据之间存在定性关系(图A3)，并且SO2数据本身也存在一些有限的周期性。如图5所示(在50秒和140秒左右)。DOAS数据的时间分辨率不允许识别气泡破裂。在我们的数据中，4月7日的周期性最强，当火喷泉活动减弱时，可能表明在喷发的这一点上有间歇性的岩浆供应到地表。然而，一般来说，由于羽流输运过程，不可能将源上的周期性与周期性分开(Woitischek et al. 2021)。
2010年4月7日14:06 ~ 14:25和14:26 ~ 14:46对Fimmv?reuháls处DOAS SO2柱量进行了两次连续小波变换，在142 s处(y轴表示周期)间歇性地显示出周期性，在其他时间段的周期性程度较小。绿色到黄色的区域表示信号周期性的周期，其中一些是间歇性的，而其他部分则更持久
3.2.3 玻璃的化学
我们分析了熔岩中的玻璃和火山喷发的火山灰。熔岩样本几乎完全是结晶的，除了一个淬火的样本，它包含一些玻璃池，可以分析玻璃成分。表2提供了具有代表性的熔岩和熔岩玻璃成分。只有硫磺在熔岩中的含量低于火山灰，这表明它在熔岩流中继续脱气。Cl和F在熔岩中富集，但变化很大，没有明显的空间格局。熔岩中的Cl/F相对稳定，由于较高的F值，熔岩中的Cl/F值低于熔岩中的Cl/F值，熔岩与熔岩中的主要元素数据也存在显著差异，这是由于熔岩流中广泛的结晶(熔岩中较低的TiO2、FeOT、MgO、CaO和较高的Na2O、K2O)。
3.3.1 所以 2 流量测量
表3给出了SO2通量估算的摘要。4月23日测得的5条穿越的平均SO2通量为201 kg s -1(相当于17,400 t d-1)。4月24日，3次穿越的平均通量为118 kg s -1(相当于10 200 t d-1)。我们注意到，从这两天的个别穿越计算出的通量变异性可主要归因于穿越期间风向的变化。4月23日，在测量期间，风向由东南风向转为南风，在西南向东北偏东(TR1、TR3、TR5)期间，我们与变化的羽流方向一致，在东北向西南偏东(TR2、TR4)期间，我们与变化的羽流方向相反。4月24日，在测量期间，风向由东北风转为东风，我们在TR9期间与变化的羽流方向一致，而在TR8和TR10期间与之相反。二氧化硫通量的一致模式使我们相信平均值是有意义的，但这种变化与火山活动的变化没有密切关系:道路上的烟羽相对较老，方向多变，而且很动荡。
3.3.2 兄弟测量
在2010年4月23日和24日的遍历数据(TR2至TR10)以及2010年4月24日的固定数据(S1)中检测到了BrO。我们注意到，4月23日的TR1没有检测到BrO，因为光谱拟合质量较低:TR1的拟合残差幅度(1 × 10?2 mol /cm2)明显大于其他遍历数据(通常为4 × 10?3 mol /cm2)。考虑到BrO微分截面的最大峰间振幅为~ 2 × 10?17 cm2分子?1，我们需要在被测柱中至少有5 × 1014分子cm?2才能在TR1的光谱中检测到它。然而，从其他横向和静止数据集测得的最大色谱柱量为4 × 1014分子cm - 2，考虑到数据中残余噪声的幅度较低(4 × 10 - 3)，可以检测到这一点。
TR2(下风45-55 km)和TR6(下风10-30 km)的BrO / SO2样图如图6所示。表4显示了所有遍历的BrO/SO2比率摘要。4月23日在峰顶下风45 ~ 70 km处进行的四次穿越(TR2-5)的平均BrO/SO2比为1.0 × 10?4。4月24日在顺风10至35公里处测量的平均值(TR6-10)为2.0 × 10?4。
2010年4月23日Eyjafjallaj?kull峰顶(2.5 ~ 3 h烟柱年龄)TR2期间测得的BrO/SO2柱量，平均BrO/SO2=7.3 × 10?5;2010年4月24日(0.5 ~ 1.5 h烟柱年龄)，平均BrO/SO2=3.6 × 10?4。三个BrO光谱拟合窗口的结果显示:用于最终结果的332-357 nm窗口为紫色，327-353 nm为蓝色，323-357 nm为绿色
3.3.3 Holuhraun的结果
在Holuhraun，使用的主要技术是固定和移动DOAS和OP-FTIR。还对选定样品进行了玻璃和熔体夹杂化学测定。移动DOAS和主要喷口FTIR数据已在其他地方发布(Pfeffer et al. 2018)，但将在本文的背景下进行讨论，特别关注熔岩流的脱气和卤素含量。固定式DOAS包括测定BrO/SO2比率。消防喷泉活动的视频也被拍摄和分析，但无法从视频中提取气泡破裂的记录。这是由于这里和Fimmv?reuháls的活动类型有明显的不同。在Holuhraun，火山活动的特征是熔岩湖的翻腾，比在Fimmv?reuháls观测到的气体活塞活动要混乱得多。这与Holuhraun火山更高的喷发率是一致的(Pedersen et al. 2017)。
3.3.4 卤素排放
Holuhraun的BrO/SO2比(4.4 × 10?6)明显低于Fimmv?reuháls-entirely，因为硫含量高得多。BrO柱量为1.5 ~ 7.0 × 1014分子/cm2，与Fimmv?reuháls相当。由于Holuhraun的喷发地点更容易接近，而且羽流范围更广，因此对不同年龄的羽流进行测量也相对简单。图7显示了BrO/SO2的演化与羽流年龄的关系(根据视频片段估计)。
显示2014年9月20日Holuhraun熔岩流羽流中BrO的演化。9月20日的喷发规模和现场条件允许进行详细的分析——可以沿着流行驶约20公里，并在羽流年龄范围内进行固定测量(羽流年龄是根据视频片段估计的，误差约为15分钟)。
我们使用小波来检查SO2和BrO柱量(从靠近源的固定位置收集的柱量)的时间序列的周期性，以及Pfeffer等人(2018)从主喷口报告的柱量的FTIR数据时间序列(图9a, b)。DOAS结果如图8c - f所示。DOAS数据表明，气体排放在111-143秒左右存在弱周期性，在77-91秒左右存在间歇性的强周期性。其他间歇性的周期性在数据中也很明显。
Holuhraun的FTIR和DOAS柱量的小波尺度图，所有图的y轴为周期。a和b显示小波相干图(显示数据集之间共有的周期性);Grinsted et al. 2004) 9月19日在Holuhraun进行的FTIR测量，显示了气体之间的几个间歇性相干区域。c和d为9月20日靠近火山口的Holuhraun的DOAS SO2数据的小波尺度图，显示出一定的短周期和较弱的高周期周期性。e和f为9月20日DOAS SO2和BrO之间的小波相干图(Grinsted et al. 2004)，箭头表示两种气体之间的相对相位关系-指向右侧的箭头为同相，指向左侧的为反相，向下的SO2领先BrO 90°，向上的BrO领先SO2 90°。黑色圆圈突出显示了与数据集相对应的区域。相干图中的颜色条表示相关强度
3.3.5 熔岩场脱气
在野外活动中，沿着熔岩流进行了几次穿越，紫外光谱仪的望远镜水平地捕捉了来自熔岩场的羽流，半定量(由于望远镜角度的误差很大，只能半定量)。图9给出了一个例子。测量结果清楚地表明，熔岩区有大量二氧化硫的脱气——在一些穿越中，这高达总排放量的20%——更典型的是，它大约是5%。这些测量是在2014年9月熔岩场非常活跃的时候进行的;火山中心有一条快速流动的熔岩流，两侧都有裂片(图2)。
沿着Holuhraun裂缝穿越，显示熔岩场的排气。克拉基是裂缝南边的一个小通风口。包格尔是主要的通风口。频谱数表示时间(每5秒一个频谱)
FTIR光谱也被用望远镜收集，望远镜对准了火山锥的热部分(不断溢出)，因此在熔岩流场上方有一条大气路径。图A4显示了SO2、HCl和HF的柱量图。主喷口记录与飞溅锥数据之间的一个显著差异是，相对于CO2和H2O，熔岩场气体中SO2的含量更丰富(表5)。此外，熔岩场上的HCl含量远高于主烟柱(假设主喷口测量结果占主导地位)，S/Cl比值略低。
3.3.6 与岩石学资料比较
对于Holuhraun，我们使用新的玻璃数据(见补充)来寻找熔岩流场中S/Cl比值的变化。图10为2014年9月取样熔岩流场S/Cl的变化情况。它表明，虽然tephra显示出广泛的S/Cl比率(与其他作者的数据一致);Bali et al. 2018;Halldórsson et al. 2018)，熔岩样品始终显示出较低的S/Cl比率，而离喷口最远的熔岩样品的S/Cl比率最低，尽管这些样品高度结晶且难以测量。熔岩与热液的差异有统计学意义(t=5.88, p < 0.001)。这可能表明熔岩流中有一些Cl脱气，与气体测量结果一致，但气相仍然以SO2为主(见图9和表5)。然而，这种变化只是测量误差的一部分。岩石模拟(见补充)表明，Fe-Ti氧化物在流动中稳定，与岩石学一致(如图A6) (Danyushevsky和Plechov 2011)，我们注意到，tephra非常玻璃化，晶体很少，主要是斜长石-流动中发生了大量结晶。岩浆样品中的Cl含量，特别是F含量，都明显高于岩屑。
与tephra样品相比，Holuhraun熔岩中的玻璃S/Cl比沿着流动顺序采样。熔岩样本是绿色的菱形，而熔岩样本是黄色的三角形
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